Tounge als nördliche Basis zu wählen, ist mit Sicherheit nicht so verkehrt.
Es gibt reichlich (Berg-) Wandermöglichkeiten (Ben Hope, Ben Loyal und Ben Kilbreck, alle sehr zu empfehlen) , schöne Strände, Ruinen und feines Kunsthandwerk, auf jeden Fall genug zu tun für eine Woche. Außerdem ist der Pub im Tounge Hotel echt gut, zwar optisch keine Augenweide, trotzdem gemütlich, mit gutem Essen und sehr netten Leuten.
Und wg. Insel..., naja Arran und die äußeren Hebriden könnten unterschiedlicher nicht sein.
Arran ist durchaus eher touristisch (schon alleine wg. der Nähe zu Glasgow), beim Wandern kann man Abseits vom Goatfell aber schon auch Ruhe finden. Die ganze Insel ist gut erschlossen, die Wege kurz, die Landschaft vielfältig. Es gibt viele gute Pubs & Restaurants und zwei nette Whiskydestillen.
Die äußeren Hebriden sind da eher das Gegenteil, karge oft bizarre Landschaft, rau, oftmals sehr einsam, wunderschöne Strände wechseln sich mit endlosen Torfebenen ab. Touristisch gesehen ist es deutlich ruhiger. Man kommt sich manchmal vor wie am Ende der Welt (dieses Gefühl wird auf Arran garantiert nicht geweckt).
Für eine Woche würde ich mich rein auf Harris&Lewis beschränken. Vor allem Harris ist ein Traum. Die Strände, die Berge, eine sehr pittoreske, hügelige Moor- und Felslandschaft. Es gibt wunderschöne Wandermöglichkeiten, oftmals begleitet von Adlern, welche majestätisch ihre Kreise ziehen. Außerdem kommt der weltbeste Gin von Harris. 
Problematisch wird's da nur bzgl. einer zentralen Unterkunft, deswegen würde ich eher empfehlen (so ihr es denn "urbaner" wollt) den Aufenthalt zu splitten. Ein paar Tage in Tarbert auf Harris und ein paar Tage in Stornoway auf Lewis.
Ich kenne beide Eurer Ziele recht gut (so wie viele hier im Forum auch) , ich schätze wenn ihr mal eure Route festgelegt und noch spezifischere Fragen habt, sollten die hier in nullkommanix beantwortet werden können. 
